Michael Tews, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2004 :

"Elektronische Struktur und Transporteigenschaften von Quantenpunkten"


"Electronic Structure and Transport Properties of Quantum Dots"



Schlagwörter: quanten dots, transport, co-tunneling, wave-function mapping, scanning tunneling spectroscopy, InAs, confined states, single-electron states, few-electron states, nanocrystals
PACS : 73.23.Hk 73.63.Bd 73.63.Kv 72.10.Bg 73.22.Lp 73.22.Dj 73.21.La
Volltext
Summary

Kurzfassung

Diese Arbeit beschäftigt sich mit den elektronische Eigenschaften von isolierten Quantenpunkten sowie Transporteigenschaften von Quantenpunkten die mittels Tunnelbarrieren an zwei elektronische Reservoire gekoppelt sind.

Zunächst wird das Regime schwacher Tunnelankopplung untersucht, welches mittels einer Master-Gleichung mit Tunnelraten nach Fermis Goldener Regel beschrieben wird. Tragen mehr als zwei Quantenpunktzustände zum Transport bei, wird gezeigt, dass die Position der differenziellen Leitfähigkeitsspitzen im Allgemeinen von der Anzahl der beitragenden Zustände sowie von der Temperatur abhängt. Dadurch können Transportspektren in der Regel nicht unmittelbar mit Hilfe der Energieniveaus des isolierten Quantenpunktes interpretiert werden. Gleichzeitig wird ein Weg aufgezeigt, der es erlaubt mit Hilfe dieser Abhänigkeiten Entartungen in Quantenpunktspektren direkt zu messen. Desweiteren wird ein Mechanismus am Beispiel eines spärischen Quantuenpunktes der mit zwei bis drei wechselwirkenden Elektronen besetzt ist, untersucht. Er führt zu einer Erweiterung des Coulomb-Blockadebereichs, indem der Quantenpunkt für Transport vollständig blockiert ist. Dieser Mechanismus kann durch eine Kaskade von Tunnelübergängen erklärt werden, die in einem Quantenpunktzustand endet welche für weiteren Transport durch Spinauswahlregeln blockiert ist.

Im zweiten Teil dieser Arbeit wird die elektronische Struktur sphärischer Quantenpunkte mittels eines effektiven Massenmodells für wechselwirkende Elektronen berechnet. Um Korrelationen in den Quantenpunktzuständen zu berücksichtigen, wird die Vielteilchen Schrödinger Gleichung mittels exakter Diagonalisierung gelöst. Die berechnete elektronische Struktur steht im Einklang mit Transportexperimenten an Halbleiternanokristallen, die mittels Rastertunnelspektroskopie durchgeführt wurden. Bei der Berechnung des Starkeffekts aufgrund des durch die Rastertunnelspitze induzierten elektrische Feldes wird gezeigt, dass bestimmte Grundzustandsdichten eine torusförmige Symmetrie besitzen. Diese Symmetrie wurde experimentell in sogenannten Wellenfunktionskartierungsexperimenten nachgewiesen. Eine Größenabhängigkeit der Symmetrie gibt es im Grundzustand für fünf Elektronen aufgrund eines Wechselspiels zwischen Starkenergie und Austauschenergie.

Des weiteren zeigt die Berechnung der Anregungspektren des isolierten Quantenpunkts, dass die Coulombwechselwirkung zu einer Reduktion der tiefliegenden Anregungen als Funktion der Elektronenzahl führen kann. Diese Reduktion erkärt aktuelle experimentelle Befunde an selbstorganisierten Halbleiterquantenpunkten.

Der letzte Teil behandelt die Untersuchung von Co-Tunnel-Prozesse im Bereich der Coulomb-Blockade. Dazu wird der Tunnelstrom in vierter Ordnung Störungstheorie in der Tunnelankopplung mittels eines Echtzeit-Greensfunktionenansatzes im Nichtgleichgewicht berechnet. Für einen Quantenpunkt, der mit bis zu zwei wechselwirkenden Elektronen besetzt werden kann zeigt die berechnete differenzielle Leitfähigkeit eine komplexe Struktur des Anregungsspektrums innerhalb des Coulomb-Blockadebereichs. Dabei zeigen die Rechnungen neben Stufen insbesondere Spitzen in der differentiellen Leitfähigkeit, die auch experimentell gefunden wurden.

Titel

Kurzfassung

Summary

The subject of this thesis are electronic properties of isolated quantum dots as well as transport properties of quantum dots coupled to two electronic reservoirs. Thereby special focus is put on the effects of Coulomb interaction and possible correlations in the quantum dot states.

First, the regime where the quantum dot is only weakly coupled to the reservoirs is investigated by using a master equation approach with tunneling rates obtained by Fermi's Golden Rule. It is shown that in case more than two quantum dot states participate in transport, the resonance positions in the differential conductance generally depend on temperature and the number of participating states. Therefore transport spectra generally cannot be interpreted in a straightforward manner by the energy levels of the isolated quantum dot. At the same time it is shown how this effect can be used to directly probe degeneracies in a quantum dot spectrum. In a spherical quantum dot occupied by two and three Coulomb interacting electrons, a mechanism is found which leads to a complete blocking of the quantum dot for transport. This blocking mechanism results in an enhancement of the Coulomb blockade regime where transport is exponentially suppressed and is explained by a cascade of transitions which ends in a state blocked for further transport due to spin-selection rules.

In the second part, the electronic structure of spherical quantum dots is calculated within a particle-in-a-sphere model for interacting electrons. In order to account for correlation effects, the few-particle Schrödinger equation is solved by an exact diagonalization procedure. It is shown that the calculated electronic structure compares to experimental findings obtained on colloidal semiconductor nanocrystals by Scanning Tunneling Spectroscopy. The electric field induced by the tunneling tip is studied and it is found that the resulting Stark effect can lead to a toroidal symmetry of the electronic ground state density which is in agreement with wave-function mapping experiments. For the five-particle ground state it is found that the symmetry depends on the nanocrystal radius. This is explained by a competition between exchange energy and the Stark energy.

Studying the excitation spectrum, it is found that Coulomb interaction can lead to a reduction of the low lying excitations for increasing number of electrons occupying the quantum dot which explains recent experimental findings on self-organized quantum dots.

In the last part, co-tunneling in the Coulomb blockade regime is studied. For this end the tunneling current is calculated up to the forth order perturbation theory in the tunnel coupling by a real-time Green's function approach for the non-equilibrium case. The differential conductance calculated for a quantum dot containing up to two interacting electrons shows complex signatures of the excitation spectrum which are explained by a combination of co-tunneling and sequential tunneling processes. Thereby the calculations show a peak structure within the Coulomb blockade regime which has also been observed in experiment.